La ganadora de un Premio de la Academia® y tres Globos de Oro, continúa siendo una de las actrices con más talento de Hollywood.

    Protagonizó la aclamada cinta de Clint Eastwood, "El Intercambio", por la que fue nominada como Mejor Actriz a los Premios de la Academia®, así como otras nominaciones a los Globos de Oro, a los Screen Actors Guilds, a los British Academy of Film and Television Arts, a los Broadcast Film Critics, a los London Film Critics y a los Chicago Film Critics.
 Jolie también protagonizó en 2008 el exitoso hit, "Se Busca", un thriller de ficción dirigido por Timur Bekmambeton y la película animada de DreamWorks, "Kung Fu Panda", junto a Jack Black.  En 2007, hizo "Beowulf" de Robert Zemeckis y "Un Corazón Invencible" de Michael Wnterbottom, que trata sobre la dramática historia de Mariane y Daniel Pearl.  Su actuación en "Un Corazón Invencible", le valió para ser nominada a los Globos de Oro, a los Screen Actors Guild, a los Broadcast Film Critics y a los Spirit Awards de Cine Independiente.
  Otro trabajo suyo fue "The Tourist", que protagoniza junto a Johnny Deep, del director Florian Henckel von Donnersmarck.
Algunos largometrajes protagonizados por Angelina son, "El Buen Pastor", de Robert De Niro y coprotagonizada junto a Matt Damon, "Señor & Señora Smith", junto a Bratt Pitt, "Alejandro Magno", dirigida por Oliver Stone e interpretada por Colin Farrell y Anthony Hopkins, y la película de aventura y acción, "Sky Captain y el Mundo de Mañana", con Jude Law y Gwynetth Paltrow.  Puso la voz en la película animada "El Espantatiburones", dirigida por los creadores de "Shrek", contando también con las voces de Will Smith, Robert De Niro y Jack Black.  Protagonizó el thriller de Warner Bros junto a Ethan Hawke, "Vidas Ajenas".  En 2003, interpretó el papel principal en la cinta de aventura y acción "Lara Croft: La Cuna de la Vid"a, la secuela de la taquillera en 2001, "Lara Croft: Tomb Raider", del director Simon West, e interpretó a una voluntaria en ayuda humanitaria de las Naciones Unidas en el drama "Amar Peligrosamente".
  En 2001, hizo "Pecado Original", junto a Antonio Banderas, para el guionista y director de "Gia", Michael Cristofer.  Un año antes trabajó en la exitosa película, "Sesenta Segundos", con Nicolas Cage y Robert Duvall, en la interpretan a unos ladrones de coches cometiendo su último robo, del productor Jerry Bruckheimer.  También trabajó en la comedia romántica, "Siete Días y Una Vida".  Su interpretación como una paciente con problemas mentales en "Inocencia Interrumpida", la llevó a ganar un Premio de la Academia®, su tercer Globo de Oro, un Premio de Broadcast Film Critics Association, el premio Como Mejor Actriz de Reparto en los ShoWest Award y el galardón como Mejor Interpretación Femenina para el premio Screen Actors Guild Award.  La película, basada en la historia real de Susanna Kavsen, fue dirigida por James Mangold y coprotagonizada por Winona Ryder.
   Anteriormente, hizo de policía novata junto a Denzel Washington, un veterano detective, en el thriller "El Coleccionista de Huesos", dirigida por Phillip Noyce.  También protagonizó junto a Billy Bob Thornton y John Cusack,  "Fuera de Control", de Mike Newell.  Por "Jugando con el Corazón", fue galardonada con el premio como Actriz Revelación por la National Board of Review; una película dramática, dirigida por Willard Carroll, que cuenta con reparto estelar como Sean Connery, Gena Rowlands, Madeleine Stowe, Ellen Burstyn, Gillian Anderson y Dennis Quaid.
  El film para HBO, "Gia", hizo que Jolie se ganara tanto a la crítica como para llevarse un Globo de Oro, un premio de Screen Actors Guild Award y una nominación a los Emmy, por su interpretación en el papel de la supermodelo Gia Carangi, que murió de sida.  También recibió una nominación a los Emmy por su papel junto a Gary Sinise en la película para TNT del director John Frankenheimer, "George Wallace", que narra la vida del controvertido Gobernador de Alabama.  Por esta película, Angelina ganó su primer Globo de Oro y la nominación a los CableACE, por su interpretación como segunda esposa de George Wallace, Cornelia.
  También protagonizó junto a David Duchovny y Timothy Hutton la película del director Andyt Wilson, "Jugando con la Muerte".  También fue la protagonista de una mini-serie de cuatro horas en el Salón de la Fama de Hallmark, "Coraje de Mujer", dirigida por Karen Arthur y que está basada en la exitosa novela histórica de Janice Woods Windel.  Jolie también hizo "Jóvenes Incomprendidas", de Annette Haywood-Carter y Hackers (Piratas Informáticos) de Iain Softley.
  Es miembro del famoso MET Theatre Ensemble Workshop, Jolie se preparó en el Instituto de Teatro Lee Strasberg y también estudió con Jan Tarrant en Nueva York y con Silvana Gallardo en Los Ángeles.
  Jolie también recibió un amplio reconocimiento por su trabajo en la ayuda humanitaria.  Fue la primera en recibir el Premio Ciudadana del Mundo dado por la Asociación de Corresponsales de las Naciones Unidas, así como el Premio Global Humanitarian Action en 2005.  En febrero de 2007, Jolie fue aceptada en el bipartidista Consejo de Relaciones de Extranjería, en un proyecto de cinco años para promover la nueva generación de responsables en temas de política exterior.
  Jolie es también Embajadora de Buena Voluntad del Alto Comisionado de las Naciones Unidas para los Refugiados (UNHCR).  Favoreció al impulso de la ley para la Protección de Niños Desamparados (Unaccompanied Alien Child Protection Act) y creó la fundación del Centro Nacional para los Refugiados y los Niños Inmigrantes, organización que proporciona asistencia de forma gratuita a los niños solicitantes de asilo que carecen de representación legal.